北京時間2021年1月29日，納米材料界面的原位精準原子級調控成果再登《科學》，該項研究由中國科學院上海高等研究院、浙江大學、丹麥科技大學的研究團隊合作完成，這也是以上三個團隊繼2020年1月24日之后再次在《科學》雜志上發表論文。
 

該項成果經過近五年的研究，利用環境透射電子顯微鏡的原位表征和第一性原理計算，對原子尺度下一氧化碳催化氧化過程中觀察到的催化劑界面活性位點的可逆變化進行解析，理解了活性界面與反應環境之間的動態原位相關關系，最終提出并首次實現了界面活性位點的原子級別精準原位調控。這項成果對如何從機制出發自下而上的實現材料、器件結構和功能的精準調控和設計有著重要意義。
 

上海超級計算中心用戶中國科學院上海高等研究院高嶷團隊在最近幾年著力原位理論新模型“從0到1”的建設，通過一系列理論模型的發展，論證了納米材料從平衡結構到非平衡結構演化過程的可預測性(Phys. Rev. Lett. 2014, 112, 206101；Nano Lett. 2016, 16, 2628; Nature Commun. 2016, 7, 13574；Phys. Rev. Lett. 2019, 122, 096101；Phys. Rev. Lett. 2020, 124, 066101)，同時在與實驗合作中充分展現了理論模擬對原位實驗現象從理解到設計能夠起到的重要作用（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 6464; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 16827; Proc. Natl. Acad. Soc. 2018, 115, E3888; Nano Lett. 2019, 19, 4205; Nature Catal. 2020, 3, 411; Nature Commun. 2020, 11, 3349）,并分別于2018年和2020年在《化學研究報告》和《德國應用化學》發表綜述，總結了該團隊的理論模型及在實驗中的廣泛應用（Acc. Chem. Res. 2018, 51, 2739; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2171）。在2020年初的《科學》雜志上，科研人員合作利用原位環境電鏡和基于第一性原理的熱力學研究，證明了二氧化鈦表面水分子結構在不同反應環境中的可逆變化，為理解氧化物表面在真實條件下的催化機制提供了原子尺度的基本認識（Science 2020, 367, 428）。在本次的這個工作中，科研人員再次證明了利用反應環境原位精準調控材料功能表面與界面的可行性與廣闊未來。
 

該項工作分別得到了國家自然科學基金委、浙江省自然科學基金、教育部、中國科學院青促會、國家超級計算廣州中心、上海超級計算中心、中國博士后基金、硅材料國家重點實驗室的共同資助和支持。
 

論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6528/517/tab-article-info

Au-TiO2界面的原子結構和電子結構 (圖片來自Science)

溫度和壓力進行的Au-TiO2界面操控 (圖片來自Science)

示意圖：利用反應環境原子級調控催化劑活性界面結構（版權歸屬王勇課題組）